傳(chuán)統芬頓反應(yīng)以(yǐ)h2o2作為鍊傳播介(jiè)質，通過内層電(diàn)子轉(zhuǎn)移反(fǎn)應介導fe(iii)/fe(ii)轉化，從而持(chí)續産(chǎn)生羟基自由基(jī)(ho?)。然而(ér)，fe(iii)易水(shuǐ)解且難還原，導緻芬(fēn)頓氧化工藝存在鐵(tiě)泥産(chǎn)量大(dà)、ph工作區間窄(ph 2.0~3.5)等固有缺陷。此外，ho?的高(gāo)反應(yīng)活性也使(shǐ)其易與(yǔ)實(shí)際水體中(zhōng)大量共存基質反應(yīng)，極(jí)大地降(jiàng)低了(le)對(duì)目标污(wū)染物(wù)的氧(yǎng)化效率(lǜ)、提高了(le)運行(háng)成本。
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因此，如何(hé)突破芬(fēn)頓(dùn)反應(yīng)局限(xiàn)、提(tí)升對目(mù)标污染物(wù)的降解選(xuǎn)擇性(xìng)對推(tuī)動芬頓水處理(lǐ)技術的應用升(shēng)級具有重要意義。通過(guò)改變鐵(tiě)配位環境以調(diào)控fe(iii)/fe(ii)循環，促進ho?及(jí)選擇性氧(yǎng)化物(wù)種的同時(shí)産生(shēng)是潛在解(jiě)決方(fāng)法。
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然而，常見的(de)小分子(zǐ)羧(suō)酸類(lèi)配體不僅(jǐn)難以(yǐ)強化fe(iii)/fe(ii)循(xún)環(huán)以促(cù)進ho?的(de)産生，也無(wú)法産(chǎn)生選(xuǎn)擇性(xìng)氧化(huà)物種；部分(fèn)n基大(dà)環(huán)配(pèi)體雖(suī)能強(qiáng)化(huà)fe(iv)=o等高價(jià)鐵的産生以提(tí)高對污染物的(de)降解(jiě)選擇性，但(dàn)制備複(fú)雜且未(wèi)商品化，難(nán)以實際應(yīng)用。
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課題組(zǔ)在前(qián)期研(yán)究基(jī)礎上(shàng)(water res.?2018,137, 37-46；environ. sci. technol.?2018, 52, 2197-2205；chem. eng. j.?2020, 391, 123592)，以可生物(wù)降解的(de)吡啶甲(jiǎ)酸(pica)為(wéi)配(pèi)體發展(zhǎn)了fe(iii)/fe(ii)循環調控的新方(fāng)法，為(wéi)解決(jué)上述(shù)問題提供了一條可(kě)行的(de)路徑。
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pica是生物體内色(sè)氨酸代謝(xiè)物，常用作絡合(hé)劑以(yǐ)促進生物(wù)體對鉻、鋅(xīn)等元素的(de)吸收。
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研究(jiū)發現，在ph 5–6區(qū)間内，pica可高效催化fe(iii)/h2o2降(jiàng)解阿特(tè)拉津(jīn)、鹵代酚等各類模(mó)型污染(rǎn)物。
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其作(zuò)用主(zhǔ)要體現在(zài)以下三個方面(miàn)：
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(1)?與fe(iii)配位形成2:1配(pèi)合物(feiii(pica)2oh或(huò)其二聚(jù)體)，提高(gāo)與h2o2的反(fǎn)應速率，促進fe(iii)的還原(yuán)；
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(2)?反(fǎn)應過程(chéng)中pica被ho?降解，産物(wù)可直(zhí)接還原fe(iii)；
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(3)?穩(wěn)定fe(iii)/fe(ii)循環(huán)中高自旋鐵過氧化物—pica–feiii–ooh，從而使(shǐ)其作為(wéi)親核試劑在(zài)實(shí)際水體中(zhōng)高效(xiào)選擇性(xìng)氧化各(gè)類鹵(lǔ)代酚。pica不僅顯著(zhe)改善了芬(fēn)頓反應的運(yùn)行條件，兩(liǎng)種(zhǒng)氧化(huà)物種(zhǒng)的(de)同時産(chǎn)生也(yě)可兼顧高(gāo)級氧(yǎng)化的廣譜(pǔ)性和(hé)選擇性。
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該(gāi)研究可為(wéi)高效配體或(huò)芬頓催(cuī)化劑的選(xuǎn)擇及(jí)設計提供新思(sī)路。
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研究成(chéng)果以(yǐ)“the fenton reaction in water assisted by picolinic acid: accelerated iron cycling and co-generation of a selective fe-based oxidant”為題(tí)在線(xiàn)發表(biǎo)于環境領(lǐng)域學術期刊(kān)environmental science & technology?(https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00230)。論文*作(zuò)者為楊志超助(zhù)理研(yán)究員，通訊(xùn)作者為潘丙才教授和康涅狄(dí)格州農業(yè)研究(jiū)所(suǒ)joseph j. pignatello教授，單超副(fù)教授為(wéi)共(gòng)同作(zuò)者。康(kāng)涅狄格州(zhōu)農業研(yán)究所楊(yáng)一博(bó)士、hirotatsu murano副教授(shòu)、王正陽博士及(jí)畢翔宇博士(shì)參(cān)與了課題内容讨論。本研究得(dé)到了國家(jiā)自然科(kē)學基金、國家(jiā)重點研發(fā)計劃(huà)、中國(guó)留學(xué)基金(jīn)委及美(měi)國(guó)nifa的資(zī)助。
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原标題：潘丙(bǐng)才教授課題組在fenton反(fǎn)應選擇性(xìng)調控方面(miàn)取得新進(jìn)展
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